【儀表網 研發快訊】近日，上海交通大學李政道研究所青年學者嚴智明與英國圣安德魯斯大學Peter Wahl教授團隊和Phil D. C. King 教授團隊、意大利CNR-SPIN的Silvia Picozzi教授團隊、德國馬克斯·普朗克固體化學物理研究所Andrew Mackenzie教授團隊在Nature Communications上共同發表題為 “Avoided metallicity in a hole-doped Mott insulator on a triangular lattice” 的研究論文，揭示了被摻雜的莫特絕緣表面可通過電荷歧化(charge disproportionation)形成一種與塊體中的莫特絕緣態截然不同的絕緣基態。
 

　　摻雜莫特絕緣體可導致高溫超導和電荷、自旋以及軌道序等涌現態的形成。然而，能夠很好理解其進化的物理學卻知之甚少。在該論文中，嚴智明等人通過掃描隧道顯微(STM)、角分辨光電子能譜學(ARPES)和密度泛函理論(DFT)研究了反鐵磁金屬材料銅鐵礦(delafossite)PdCrO2的莫特絕緣CrO2表面，其固有的極性突變為表面摻雜提供了一條干凈的途徑(圖一a)。
 

　　圖一：a，PdCrO2兩個極性表面(Pd 和 CrO2)發生的表面摻雜效應示意圖；b-d，從兩個極性表面獲得的STM(b)和ARPES(c-d)數據。
 

　　通過實驗，嚴智明等人觀測到PdCrO2的Pd和CrO2兩個極性面存在的證據(圖一、b-d)，并在CrO2表面觀測到一個鄰近費米能級(EF)、大小約500meV的絕緣能隙(圖二)，這與預期有所不同。
 

　　圖二、a-e，PdCrO2兩個極性面的ARPES實驗數據；f-g，在 CrO2面出現大小約500meV的能隙的ARPES(f)和STM/S(g)實驗證據；h， CrO2面在低能量、低電流時的STM表面形貌圖；插圖，對應高能量時的表面形貌圖。i，對應(h)的傅里葉變換。
 

　　去進一步探索該能隙的起源，嚴智明等人在低偏壓、低隧穿電流條件下對CrO2表面進行STM表征，并發現在鄰近EF時，該面出現一個短程有序態(見圖二、h-i)?；趯嶒灠l現，論文合作者Srdjan Stavri?博士采用了周期性為√7×√7的超級晶胞(晶胞中 4個Cr原子自旋向上，3個Cr原子自旋向下)來建模并對CrO2的表面電子結構進行計算。結果顯示，通過電荷歧化(charge disproportionation)，該短程有序態的形成會使表面出現兩種不同類型的Cr原子(CrA和CrB)，兩者有著不同的Bader電荷、自旋磁矩和垂直位移(圖三)。
 

　　圖三、a，塊狀PdCrO2的投射態密度(PDOS)。計算時采用了周期性為√7×√7的超級晶胞，其中 4個Cr原子自旋向上，3個Cr原子自旋向下；b，計算結果顯示，經過松弛，部分Cr原子的垂直位移高達~0.1Å，同時表面存在兩種不同類型的Cr原子；c，CrO2表面的PDOS。EF處的態來自亞表面Pd層，而Cr態的間隙約為0.2 eV；插圖，較窄能量范圍內CrA和CrB的PDOS。
 

　　另外，在微弱外力的干擾下，該短程有序態會隨著時間演化，從而展示其像玻璃一樣的特性(圖四)。
 

　　圖四、a-d，時間相關的STM形貌圖數據展示出CrO2面的短程有序態在微弱外力的干擾下隨著時間的演化；e-g，對應的差分圖像；h，顯示基態演化時間特征的方差-時間圖
 

　　上海交通大學李政道研究所嚴智明為論文的共同第一作者(STM實驗)兼共同通訊作者，其他共同第一作者包括圣安德魯斯大學博士后Gesa-R. Siemann(ARPES實驗)和CNR-SPIN博士后Srdjan Stavri?(理論計算)，其他共同通訊作者包括英國圣安德魯斯大學Peter Wahl教授和Phil D. C. King教授、和意大利CNR-SPIN Silvia Picozzi 教授。
 

　　本工作得到上海市科委和上海交通大學的資助。