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摘要二維過渡金屬碳化物、氮化物和碳氮化物(又稱MXenes)因其豐富結構類型和表面化學修飾特性而成為潛在應用廣泛的二維材料家族。

  【儀表網 研發快訊】二維過渡金屬碳化物、氮化物和碳氮化物(又稱MXenes)因其豐富結構類型和表面化學修飾特性而成為潛在應用廣泛的二維材料家族。自2011年發現MXenes以來,人們提出了多種合成路線,并朝著大規模制備MXene納米片及其衍生物產品的方向發展。在雙過渡金屬MXenes中,原子層間有序結構被稱為o-MXenes,其中兩個過渡金屬原子分布在不同原子層的不同Wyckoff軌道上。通常,MXenes的制備方法是從前驅體MAX相的原子結構中選擇性地蝕刻A層原子(Al、Si和Ga),然后進一步剝離成少數甚至單層分散體。與碳化物相比,碳氮化物和氮化物MXenes的數量相對稀少。迄今為止,只有少數碳氮化物或氮化物是通過直接蝕刻相應的氮化物MAX相或采用后氨化法合成碳化物MXenes。基于有序雙過渡金屬二維碳氮化合物o-MXene實驗尚未報道,對其在鋰離子電池儲能方面應用潛力也有待于闡明。
 
  西安交通大學電氣工程學院新型儲能與能量轉換納米材料研究中心肖冰教授與成永紅教授課題組合作,通過第一性原理反應熱力學模型預測了代表性的有序雙過渡金屬二維材料Mo2TiC2Tx,通過氨化反應獲得對應的過渡金屬碳氮二維材料在熱力學上相較于直接的N2氮化反應具有顯著的優勢,進而采用實驗在不同的退火溫度和退火時間下對Mo2TiC2Tx的雙過渡金屬MXene進行氨化處理,成功地將N原子摻雜到C原子晶格位點,成功制備了分子式為Mo2Ti(C1-δNδ)2Tx全新o-MXenes二維材料。電化學性能測試研究表明Mo2Ti(C1-δNδ)2Tx儲Li+容量在0.03 A/g掃描速率下可以達到750 mAh/g;在2 A/g掃描速率下,容量也達到200 mAh/g,遠高于本征Mo2TiC2Tx容量(100 mAh/g)。綜合第一性原理擴散動力學計算與實驗GITT測試表明Mo2Ti(C1-δNδ)2Tx通過插層反應過程的電容性電荷存儲機制主導了其儲能容量貢獻,且電極中離子擴散動力學行為揭示了通過多層Li+吸附機制誘導空位濃度調控的電化學倍率特性。總之,氨化MXenes電極在電極-電解質界面的Li+擴散動力學和電荷轉移動力學方面也表現出優于未加工Mo2TiC2Tx的性能,為氨化雙過渡金屬MXenes用作鋰離子電池和超級電容器的高性能電極材料開辟了一條新途徑。
 
  近日,該研究成果以《氨化Mo2TiC2TxMXenes作為鋰離子電池負極實現高電導率、儲能容量和循環穩定性》(Achieving High Electrical Conductivity, Energy Storage Capacity and Cycling Stability in Ammoniated Mo2TiC2TxMXenes as Anode for Lithium-ion Battery)為題發表于能源類領域國際頂級期刊《材料化學期刊A》(Journal of Materials Chemistry A,影響因子10.7,TOP期刊,JCR分區Q1)。
 
  該論文第一作者為西安交通大學電氣學院博士生劉菁雅,通訊作者為西安交通大學電氣學院肖冰教授和成永紅教授。西安交通大學電氣學院為該論文唯一單位。該項目研究得到國家自然科學基金(編號:51807146)和西安交通大學“青年拔尖人才支持計劃”(編號:DQ1J009)的資助。表征及測試工作得到西安交通大學分析測試共享中心的支持。

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