【儀表網 儀表產業(yè)】石油、天然氣以及煤炭等化石燃料是現代工業(yè)主要的能源來源，占目前一次能源需求的80%。化石燃料的利用會排放大量二氧化碳，引起溫室效應，造成氣候變暖。而且化石燃料不可再生，隨著人類的持續(xù)開發(fā)，能源危機已經越來越近。面對這些狀況，除了大力開發(fā)太陽能、風能、水能等可再生能源之外，利用光催化還原二氧化碳，將其轉化為甲烷、甲醇、一氧化碳等清潔的碳氫燃料也是一種很有前景的策略。
光催化CO2還原反應研究的重點在于探索和開發(fā)高效的還原催化劑。由于均相催化劑與異相催化劑相比，通常對光催化CO2還原反應具有更高的活性和選擇性，而且均相催化劑具有明晰的催化位點，其催化中心的配位和電子結構易于調控，因此近年來均相催化劑成為光催化CO2還原反應研究的主要方向。
雖然目前已經有大量關于均相催化劑應用于光催化CO2還原的研究，但是研究者仍然不清楚在反應過程中催化劑的配位和電子結構如何動態(tài)演化。弄清這一問題的關鍵在于先進的原位、時間分辨以及具有元素分辨能力的光譜技術。
近日，中國科學技術大學熊宇杰教授和高超副教授研究團隊與中國科學院高能物理研究所陶冶研究員課題組、北京師范大學張文凱教授課題組合作，成功突破了這一瓶頸，揭示了均相光催化CO2還原整個反應途徑。研究團隊利用原位pump-probe時間分辨同步輻射X射線吸收譜及瞬態(tài)吸收光譜，以三聯吡啶鎳(II)配合物為模型催化劑，成功捕捉到光催化CO2還原過程中催化位點結構的動態(tài)演化和電荷轉移過程，推動了對于高效均相光催化CO2還原反應機理的理解，為設計和開發(fā)先進光催化體系提供了指導。
時間分辨同步輻射X射線吸收譜(TR-XAS)在這項研究中發(fā)揮了關鍵作用。X射線吸收譜由于元素選擇性的探測特點，可以針對催化劑、光敏劑中的金屬離子的價態(tài)、配位結構和電子結構進行探測。基于激光pump-X光probe的時間分辨X射線吸收譜(TR-XAS)，則進一步實現實時、原位下的空間和電子結構變化探測，獲取催化劑過渡態(tài)、光敏劑激發(fā)態(tài)等中間體的價態(tài)變化、配位結構變化信息。本次研究的成功也進一步推動了X射線時間分辨方法發(fā)展和應用。
資料來源：X-MOL
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